ПРИЛОЖЕНИЯ.. 142 1 страница

Приложение 1. Термины и определения. 144

Приложение 2. Пересчет активности радиоактивного вещества в массу. 148

Приложение 3. Закон радиоактивного распада. 149

Приложение 4. Выход радиоактивных веществ на АЭС.. 150

Приложение 4.5. Нормативное поступление трапных вод в накопители
при нормальной эксплуатации и перегрузке. 154

Приложение 6. Словарь терминов...................................................................................... 167

ЛИТЕРАТУРА........................................................................................... 187

 

1. ВВЕДЕНИЕ

Радиоактивные материалы и источники ионизирующего излучения широко используются в промышленности, медицине, научных исследованиях и военных отраслях.

В процессе обращения, часть их превращается в радиоактивные отходы (РАО) – материалы, не предназначенные для дальнейшего использования, насыщенные радионуклидами в концентрациях, выше уровней, установленных нормативами.

Наибольшие объемы их образовываются в результате: эксплуатации ядерных энергетических установок, консервации и снятии с эксплуатации устройств, использующих ядерные материалы, а также аварий при работе с радиоактивными материалами.

Выбор технологий и методов обращения с отходами обусловлен следующими факторами:

• трудовыми ресурсами и компетентностью персонала;

• производственной инфраструктурой;

• наличием и механизмом финансирования;

• социально-политическими факторами;

• географическими и геологическими условиями;

• национальной системой обращения с радиоактивными отходами;

• международным сотрудничеством.

Финансирование ограничивает диапазон выбора технологий. Недостаточное финансирование вынуждает применять менее эффективные, но более доступные методы. Работы по обращению с отходами могут финансироваться из бюджета государства или организаций, где эти отходы образуются.

Социально-политические факторы привлекают общественное мнение к проблемам выбора масштабных технологий обращения с РАО. Формируют позитивные реакции общественности на оценку радиологической опасности, блокируют радиофобии.

Географические и геологические условия сильно влияют на выбор технологий длительного хранения и захоронения отходов.

Национальная система обращения с радиоактивными отходами формирует инфраструктуру, основным элементом которой является законодательная база, определяющая требования к оборудованию, процедурам и пользователями.

Адекватность национальной системы обращения с РАО позволяет гарантировать оптимальное использование ресурсов (материальных, финансовых и человеческих), социальной и производственной инфраструктуры (комплекс производственных и непроизводственных отраслей: дороги, связь, транспорт, образование, здравоохранение и др.).

Международное сотрудничество. Мировое сообщество разработало соглашения, укрепляющие международное сотрудничество в области ядерной деятельности, к которой относится обращение с радиоактивными отходами. Большинство соглашений принято в форме конвенций, имеющих обязательную силу. Глобальная система ядерной и радиационной безопасности характеризуется тремя главными компонентами [1, 2]:

• обменом технической информацией и опытом в мировом масштабе;

• международно-признанными нормами безопасности, требующими придания им юридической силы на национальном уровне;

• юридически обязательными соглашениями между государствами.

Многосторонние и региональные соглашения в области обращения с радиоактивными отходами включают обмен технологиями, передачу отходов для переработки или хранения, доступ к ресурсам и т.п.

Производственная инфраструктура определяет выбор оптимальной технологии обращения с отходами, доступность площадок для захоронения, наличия специального транспорта, промышленности, изготавливающей контейнеры для отходов и т. п.

Трудовые ресурсы и компетентность персонала. Для эффективного и безопасного обращения с РАО, для эксплуатации, обслуживания и ремонта сложного оборудования необходим персонал с достаточным уровнем компетентности, способный квалифицированного действовать в стандартных и аварийных ситуациях.

Предлагаемое учебное пособие призвано помочь студентам и специалистам отрасли усвоить технологические и законодательные основы рационального обращения с радиоактивными отходами на атомных электростанциях. Пособие составлено в соответствии со стандартом высшего образования.

Авторы пособия, опираясь на отечественные и зарубежные публикации, материалы МАГАТЕ, собственный лекционный опыт по курсам специальности, предлагают свою структуру и логику изложения основ обращения с радиоактивными отходами.

 

 

2. РАДИОАКТИВНЫЕ ВЕЩЕСТВА
И РАДИОХИМИЧЕСКИЕ ПРОЦЕССЫ

1.1. Элементарные частицы

Элементарными частицами называются мельчайшие составные части материи, которые на современном уровне знаний не могут быть разложены на более мелкие [1].

К общим свойствам элементарных частиц, качественно отличающим их от сложных частиц или от макроскопических тел, относятся:

1. Основные характеристики (заряд, масса покоя, механический момент (спин) и магнитный момент) и дополнительные (время жизни и тип распада для нестабильных элементарных частиц).

2. Существование двойников - частица и античастица, имеющие одинаковые значения массы, спина и других характеристик, но отличаются знаком электрического заряда (электрон-позитрон, протон- антипротон).

3. Способность аннигилировать - одновременно исчезать при столкновениях с превращением всей их энергии покоя в энергию других частиц или фотонов. Например, при столкновении электрона с позитроном обе частицы исчезают и появляются два фотона, которые обычно разлетаются в разных направлениях,

eˉ + e+ =2 γ

1.1.

Элементарные частицы делят на три группы в зависимости от массы покоя (таблица 1.1). Масса покоя легчайшей частицы - электрона, эквивалентна энергии 0,52 МэВ. Ее массу принимают за единицу измерения массы покоя других частиц. Массы покоя всех известных в настоящее время частиц лежат в интервале от 0 до 2600 m_e (1330 МэВ). Масса покоя наиболее тяжелых частиц превышает 2·10³ МэВ.

Масса электрона m_e = 5,48·10^-4а.е.м(0,52 МэВ). Атомная единица массы (1 а.е.м.) равна 1/12 массы изотопа углерода¹² и составляет [(1,66035±0,0003)10^-24г].

 

1. До сих пор нет сведений о существование внутренней структуры у лептонов. Все лептоны кроме мюонов абсолютно устойчивы. Самыми тяжелыми лептонами являются мюоны. Мюоны распадаются со средним временем жизни около 2·10ֿ⁶ с на другие лептоны (электроны, позитроны, нейтрино, антинейтрино).

μˉ → eˉ + ν̃е + νμ,	1.2.
μ+ → e+ + νе + ν̃μ,	1.3.

где ν_е и ν_μ – электронное и мюонное нейтрино, а ν̃_е и ν̃_μ – электронное и мюонное антинейтрино.

Таблица 1.1.

Элементарные частицы

Груп-па	Элементарные частицы	Обозна- чение	Заряд	Масса покоя (МэВ)	Распад	Среднее время жизни, с
Лептоны	Фотоны	γ			–	∞
Нейтрино	ν		<2·10-4	–	∞
Антинейтрино	ν̃			–	∞
Электрон	негатрон	eˉ, bˉ	e–	0,511	–	∞
позитрон	e+, b+	e+	–	∞
Мюоны	μ+	e+	105,7	e++ ν + ν̃	2,20·10-6
μˉ	e+	eˉ+ ν + ν̃
Мезоны	Пионы	π+	e+	139,6	μ++ ν	2,55·10-8
πˉ	e–	μˉ+ ν̃
π0		135,0	2γ	1,1·10-16
К- частица, Каоны	К+	е+	493,8	μ++ νm, π+ π0, π+ π+ πˉ	1.24·10-8
К-	е-
		497,8	π+ πˉ π0 π0	0,89·10-10
			π± e± n e π± m± nm, π+ πˉ π0	5.2·10-8
Барионы	Нуклоны	Протон	р+	e+	938,25	–	∞
Антипротон	рˉ	e–
Нейтрон	n		939,55	р++eˉ+ ν̃	1,013·103
Антинейтрон	ֿn		рˉ+ e++ ν
Гипероны	Лямда-частица	Λ0		1115,4	р++ πˉ(65%) n+ π0(35%)	2,4·10-10
Сигма-частица	Σ+	+e	1189,2	р++ π0(~50%) n+ π+ (~50%)	0,77·10-10
Σ0		1192,4	Λ0+ ν	<10-11
Σ ˉ	e+	1197,3	n+ πˉ	1,61·10-10
Кси-частица	Ξ ˉ	e–	1321,0	Λ0+ πˉ	1,7·10-10
Ξ0		1314,7	Λ0+ π0	2,7·10-10
Омега-частица	Ωˉ	e–		Ξ+ π Λ+Кчаст.	1,3·10-10

Электронные и мюонные нейтрино,неимея массы покоя и не взаимодействуя электрическими и ядерными силами с другими частицами, обладают исключительной проникающей способностью.

При энергии выше 1,8 МэВ антинейтрино попав на протон, может вызвать реакцию обратную β-распаду

ν̃е+ p+ →n + e+

1.4.

Образовавшиеся позитроны аннигилируют с электронами с образованием двух гамма-квантов.

2. Мезоны - частицы с массой покоя m_e<m<1000∙m_e. Они взаимодействуют между собой и нуклонами частицы. Мезоны рождаются при столкновении нуклонов или при распаде «возбужденных» состояний нуклонов.

3. Барионы (адроны)обладают массой покоя m >1000∙m_e. Различают нуклоны смассой покояm≈1836-1839m_eигипероныm > 2000∙m_e.

Нуклоны ( т.е. ядерные частицы nucleus)протон и нейтрон основные составляющие ядра.Стабильная частица протонпредставляет собой ядро атома водорода и не изменяет своих свойств во времени. Нейтрон - вне ядра не стабилен и самопроизвольно

n = p+ + e- +n

1.5.

превращается в протон, электрон и антинейтрино с периодом полураспада 750 с. В ядре нейтроны устойчивы.

Элементарные частицы способны к взаимным превращениям. Они подвержены фундаментальным взаимодействиям: электромагнитное сильное и слабое гравитационное. Самым интенсивным и наиболее симметричным является сильное взаимодействие. Проявляется на расстояниях меньше или равном 10^{-15 м. Оно лежит в основе ядерных сил, действующих между частицами, входящими в состав атомных ядер,– протонами и нейтронами.}

Электромагнитному взаимодействию подвержены все заряженные частицы и фотоны [3].

Предполагается существование бесструктурных частиц - кварков, из которых возможно, состоят все известные элементарные частицы.

1.2. Протонно-нейтронный состав ядер

Ядросостоит из протонов и нейтронов [3].Протон(р) - нуклон с положительным зарядом, по абсолютному значению равный элементарному электрическому заряду. Нейтрон(n) - нуклон с нулевым электрическим зарядом и массой на 0,1% больше массы протона.

mp =	1,00728 а.е.м. =	1,672∙10-27 кг =	1836 м.е.;
mn =	1,00866 а.е.м. =	1,675∙10-27 кг =	1838 м.e.

Протон обладает механическим и собственным магнитным моментом (магнетон Бора)

,

1.6.

который имеет положительный знак и направлен в ту же сторону, что и спин. Измеренный собственный магнитный момент протона в 2,8 раза больше теоретического.

Нейтрон имеет магнитный момент, не имея электрического заряда.

Число нуклонов в ядре А равно сумме протонов и нейтронов:

А= (Sp +Sn)

1.7.

Заряд ядра Z выражают в единицах заряда электрона. Он равен количеству протонов в ядре, которое совпадает с порядковым номером элемента в периодической таблице. Значение Z одновременно обозначает:

1. Число протонов в атомном ядре;

2. Электрический заряд ядра;

3. Число электронов на всех оболочках атома;

4. Порядковый номер элемента в периодической таблице.

Химические свойства атома определяются зарядом ядра и не зависят от его массы.

Величины А и Z являются характеристиками ядра, определяющими его природу.

Согласно уравнению Эйнштейна, масса эквивалентна энергии

Е=mc2

1.8.

Массу ядра можно выразить вместо атомных единиц массы в единицах энергии, принимая, что 1 а.е.м.=1,4923∙10^-10 Дж=931,5 МэВ.

Расстояние от центра ядра, на котором помимо сил кулоновского отталкивания, начинают действовать специфические ядерные силы, вызывающие притяжение частицы к ядру есть его радиус. Ядра имеют размер 10^-15−10^{-14 м, что на 4 – 5 порядков меньше размеров атома.}

Полагая ядро сферическим, его радиус определится соотношением

R=r0·A1/3,

1.9

где А – число нуклонов в ядре, r₀ - постоянная величина равная (1,2-1,5)·10^{-15 м.}

Объем ядра приблизительно равен

1.10,

а плотность ядра является константой , т. е. плотности всех ядер примерно одинаковы. Это указывает на несжимаемость ядерного вещества и плотную упаковку нуклонов в ядре.

Разновидность атомов, ядра которых имеют определенное число нуклонов (протонов и нейтронов), называется нуклидоми записываются в виде:

;

;

;

;

.

Изотопные нуклиды (изотопы) имеют одинаковое число протонов, разное число нейтронов и одинаковое строение электронных оболочек, поэтому их химические свойства практически совпадают. Исключение составляют изотопы водорода (протий , дейтерий , тритий ), которые из-за большого относительного различия атомных масс существенно отличаются по физико-химическим свойствам.

Изотонами называют нуклиды с одинаковым числом нейтронов и разным числом протонов.

Изобарами называют нуклиды, ядра которых имеют разное число и протонов и нейтронов, но равное число нуклонов.

1.3. Радиоактивные распады и излучения

Между нуклонамив ядре,на расстояниях, меньших ~10^-15м, действуют силы, быстро возрастающие с уменьшением расстояния [3]. Их значения очень велики по сравнению с известными. Каждый нуклон взаимодействует только с несколькими соседними (свойство насыщения).

Предполагается, что эти силы возникают за счет обменов p-мезонами: n←→p⁺+ π^- и p⁺←→ n + π⁺ или n←→ n + π⁰ и p⁺←→ p⁺ + π⁰ (рис. 1.1) .

		Рис.1.1. Взаимные превращения нуклонов в ядре

 

 

 

 

Благодаря обмену мезонами протоны в ядре беспрепятственно превращаются в нейтроны, а нейтроны в протоны.

Таким образом, ядерные силы принадлежат к так называемым обменным квантово-механическим силам, которые могут действовать только в ядре.

Нуклоны в ядре не уплотнены до геометрически возможных пределов – ядро проницаемо.

Различают энергию ядрапокоя и связи.

Энергия покоя. В соответствии с соотношением теории относительности

Е0=mc2,

1.11

массе атома m соответствует полная энергия покоя. Единица атомной массы m₀ =1,66∙10^{-27 кг, а с = 3∙108} м/с, то m₀·c² =1 а.е.м.=1,4923∙10^-10 Дж=931,5 Мэв и

Е0= 931,5·Аr

1.12

Здесь А_r -относительная атомная масса, Е_{0 -}полная энергия покоя атома, МэВ.

Энергия связи.Суммарная энергия нуклонов, взятых порознь, больше энергии ядра, состоящего из того же числа нуклонов на 0,005-0,01%:

Δm=(Zmp+Nmn)-mя.

1.13

Величина Δ_m называется дефектом массыи служит мерой энергии связи ядра, т.е. той энергии, которая расходуется на связь нуклонов в ядре. Эту энергию необходимо затратить для того, чтобы разделить ядро на составляющие его нуклоны. Эту энергию называют энергией связи ядра:

Есв = Δmс2= 931,5Δm= 931,5Δ Аr Мэв,

1.14

Средняя энергия связи, приходящаяся на один нуклон в ядре:

eср= Есв /Аr

1.15

Атомы элементов, при образовании которых на один нуклон выделяется наибольшее количество энергии, обладают наибольшей стабильностью. Эти же элементы наиболее распространены в природе (А_r~60).

Устойчивость ядер.Ядерные силы препятствуют самопроизвольному распаду ядра на отдельные нуклоны.

Если ядро (А, Z) состоит из двух частей (А₁, Z₁) и (А₂, Z₂), то

Аr (А, Z)® Аr (А1, Z1) + Аr (А2, Z2),

1.16

то распад исходного ядра на эти две части

Аr (А, Z)> Аr (А1, Z1) + Аr (А2, Z2),

1.17

энергетически выгоден и может происходить самопроизвольно. При этом весь избыток массы переходит в энергию разлетающихся частей.

Если имеет место обратное неравенство

Аr (А, Z)<Аr (А1, Z1) + Аr (А2, Z2),

1.18,

то распад невозможен. Неравенства (1.17, 1.18) определяют условия устойчивости ядрапо отношению к распаду определенного вида.

Нуклиды, ядра которых устойчивы по отношению к любым видам распада, называются стабильными.При малом числе нуклонов стабильными оказываются ядра с N ≈ Z. По мере увеличения числа нуклонов стабильными оказываются ядра с N >Z. У тяжелых изотопов отношение N / Z, при котором они стабильны, достигает 1,6.

С увеличением Z протоны проявляют разрыхляющее действие, в атомах тяжелых ядер возникает избыток нейтронов. У элементов, начиная с Z >82 ядерные силы притяжения уже не способны обеспечить полную устойчивость ядер. Они стремится перейти в стабильное состояние. В результате чего происходят процессы их внутренней перестройки.

Способность ядер или их возбужденных состояний спонтанно, самопроизвольно переходить в другие с меньшей энергией, испуская частицы или кванты, называется радиоактивным распадом, а явление испускания ядрами частиц или гамма - квантов, называется радиоактивностью.

При этом при переходе ядра в более стабильное состояние нейтроны переходят в протоны с испусканием электрона (β; -распад). Если в ядре будет недостаток нейтронов (отношение N/Z лежит ниже области стабильности), то неустойчивость ядер определяется кулоновскими силами отталкивания. В этом случае переход в устойчивое состояние обычно реализуется путем испускания ядром α-частиц, состоящих из 2 нейтронов и двух протонов. Для более легких ядер переход в более устойчивое состояние ядра может осуществляться путем превращения протона в нейтрон и испусканием позитрона и нейтрино.

1.4. Законы радиоактивного распада

Ядра, обладающие избытком протонов или нейтронов, неустойчивы, и распадаются на более устойчивые ядра [3]. Распады ядер одного и того же нуклида равновероятны. При этом происходит эмиссия a - и b -частиц из ядер или захват ядрами К -электронов с выделением энергии в форме кинетической энергии частиц или g-квантов.

Радиоактивный распад является спонтанным процессом, вероятность которого постоянна и не зависит от времени. Число ядер dN, распадающихся за время dt есть скорость распада или абсолютная радиоактивность. В соответствии с основным законом радиоактивного распада в дифференциальной форме, она пропорциональна числу атомов N:

1.19,

где l - постоянная распада, доля распадающихся ядер в единицу времени и имеет смысл вероятности распада каждого отдельного ядра в единицу времени, ( сек ^-1). Знак (-) свидетельствует об уменьшении числа ядер.

Из (1.19)

1.20.

Величина, обратная l называют средним временем жизни t= 1/ l (сек).

Эти характеристики являются функциями порядкового номера элемента и числа нуклонов и не зависят от его количества.

Число ядер, не распавшихсяпо истечении промежутка времени t определяется интегральной формой основного закона распада, интегрированием (1.19), при условии, что в начальный момент времени t = 0, число ядер составляло N₀:

, или

1.21.

Число оставшихся ядер (N_t) будет равно:

Nt = Noe-lt

1.22.

Число распавшихся ядер N_р к моменту времени t:

Nр= No - Nt или Nр = No(1- e-lt)

1.23.

Абсолютная радиоактивность в интегральной форме определяется выражением:

1.24.

Единица измерения радиоактивности беккерель соответствует одному распаду в секунду (Бк=с^-1).

Один грамм чистого ²²⁶ Ra имеет активность а = 3,7·10¹⁰ распад/с или 1 Ки (кюри). Активность а = 1·10⁶ распад/с называется резерфорд (Рд).

Показания прибора, пропорциональные а, называются регистрируемой активностью I:

1.25,

где j - коэффициент регистрации.

Промежуток времени, в течение которого распадается половина наличного количества ядер изотопа, называетсяпериодом полураспада Т_{1/ 2} .

Заменив в выражении (1.22) N_t на N_о/2, а t на Т_1/2, получим после преобразований

,

1.26.

Степень распада вещества за промежуток времени t, выражаемый числом периодов полураспада , определяется выражением:

1.27.

 

1.5. Радиоактивные семейства

Результатом распада может быть ядро нестабильного нуклида, способного распадаться до возникновения ядра стабильного нуклида [1].

Цепочка последовательных распадов вида:

А ® В ® С ®... S (стаб.)

1.28.

возникающих друг за другом, вследствие распада одного материнского вещества, образуют радиоактивное семейство. Последний элемент в ряду представляет собой стабильный не радиоактивный элемент. При акте распада А ® В называется материнским по отношению к В, а В - дочерним по отношению к А.