Регистрация радиоактивных излучений

Фундаментальныеисследования, а также широкое практическое исполь- зование естественной и искусственной радиоактивности сопровождалось интенсивным развитием ядерно-физических методов регистрации ионизи- рующих излучений. Основные виды радиоактивных излучений представ- лены α- и β-частицами, а также γ-квантами. Для регистрации радиоактив- ных излучений созданы и серийно выпускаются различные типы радио- метрических приборов (кратко радиометров). Функционально радиометр включает в себя два основных компонента: детектор, который преобразует поток ионизирующего излучения в последовательность электрических сиг- налов (импульсов), и электронную систему, предназначенную для преоб- разования, накопления и обработки рабочих сигналов.

На практике наибольшее распространение получили газовые, сцинтил- ляционные и полупроводниковые детекторы. В пределах каждого из ука- занных видов существует несколько типов детекторов, различающихся сос- тавом рабочей среды, режимом работы или конструкцией. При проведении работ с радиоактивными препаратами необходим рациональный выбор де- тектора, режима измерения в зависимости от вида и интенсивности регис- трируемого излучения, технических параметров радиометра и решаемой задачи.

Газовые детекторы. Конструктивно газовый детектор представляет собой камеру с двумя электродами, заполненную газовой средой специаль- ного состава (обычно это аргон или метан в комбинации с некоторыми дополнительными компонентами) при давлении 0,1−1 от атмосферного. При регистрации излучений первичным актом является ионизация атомов (молекул) рабочего газа при движении заряженных частиц (альфа, бета) в рабочем объеме детектора. Передача энергии от заряженной частицы элек- тронам атомов происходит через кулоновское взаимодействие. На обра- зование одной пары электрон-ион в среднем затрачивается 26–35 эВ (в за- висимости от состава рабочей среды). Если на электроды подано напря- жение, то образующиеся при ионизации электроны и положительно заря- женные ионы двигаются к соответствующим электродам и в цепи про- текает электрический ток. В отсутствии ионизирующего излучения сухой газ является превосходным изолятором.

В импульсном режиме работы в зависимости от питающего напряжения получаются детекторы типа газовой камеры, пропорционального или газо- разрядного счетчика. Поскольку большая часть экспериментальных работ настоящего практикума выполняется с помощью последнего типа детек- торов, они заслуживают более детального рассмотрения.

Газоразрядные счетчики преимущественно находят применение для ре- гистрации бета-излучения и имеют простую конструкцию: в центр цилин- дра с проводящим покрытием помещают вольфрамовую проволоку диамет- ром 70−100 мкм, на которую подают положительный потенциал. По конс- трукции они выпускаются в двух модификациях – цилиндрическом и тор- цевом. Схематично устройство торцевого газоразрядного счетчика показа- но на рис. 1. Для ввода потока β-частиц в рабочий объем счетчика имеется окно, которое закрыто тонкой пленкой толщиной 1-3 мг/см² для обеспече- ния герметичности счетчика.

Движение быстрой β-частицы в газовой среде производит несколько пар ион-электрон. Электроны устремляются к аноду, набирая при этом кине- тическую энергию. Особенность газоразрядных счетчиков с тонким цен- тральным проводником состоит в том, что непосредственно около анода создается область с высокой напряженностью электрического поля. Если напряженность поля настолько велика, что позволяет электрону многократно набрать на пути свободного пробега (~ 10^{-3 см) энергию, достаточную для вторичной ионизиции, возникает газовый разряд. Область газового раз- ряда мала и не превышает в диаметре 1−2 мм вокруг анода.}

Вторичные электроны примерно за 10^-8 с достигают анода, а в ло- кальной области около анода остается облако менее подвижных ионов с положительным зарядом, что резко меняет распределение потенциалов в данной зоне. Напряженность электрического поля падает ниже критичес- кой отметки, и вторичная ионизация прекращается.

Под действием электрического поля ионы двигаются к катоду, кото- рого и достигают в пределах 10^-4 с. Процесс нейтрализации ионов на катоде сопровождается испусканием фотонов, последующее взаимодействие которых со стенками счетчика имеет некоторую вероятность произвести фотоэлектроны, что соответственно заново запускает механизм газового разряда. Для его прекращения необходимо либо внешнее воздействие (неса- могасящиеся счетчики), либо введение в газовую смесь специальных ингредиентов (самогасящиеся счетчики). Поскольку вторые обладают бо- лее благоприятными характеристиками, они получили преимущественное распространение.

Рабочая смесь самогасящихся счетчиков состоит из аргона и небольшой добавки органических многоатомных молекул (пары спирта и т. д.). Моле- кулы спирта не препятствуют развитию первичной лавины в критической зоне счетчика, однако они эффективно нейтрализуют заряд ионов и сни- мают энергию возбуждения атомов аргона (потенциал ионизации аргона равен 15,7 В, а первый потенциал возбуждения 11,6 В, потенциал ионизации спирта 11,3 В). Они также поглощают фотоны, испускаемые воз -бужденными атомами аргона. Ионы спирта нейтрализуются на катоде, а энергия возбуждения молекулы затрачивается на диссоциацию. Поскольку многоатомные молекулы постепенно расходуются при работе (за один разряд около 10¹⁰ молекул) срок службы такого счетчика ограничен.

Этого недостатка не имеют галогенные счетчики. В гашении разряда молекулы галогенов (Cl₂, Br₂) играют аналогичную роль, что и органи- ческие молекулы, но диссоциировавшие атомы галогенов со временем рекомбинируют, обеспечивая длительную работу счетчика.

Сцинтилляционные детекторы. Ряд веществ конвертируют энергию возбуждения молекул, обусловленную воздействием ионизирующего излу- чения, в поток фотонов в световой области (сцинтилляции). Этот процесс имеет квантово-химическую природу и специфичен для каждого типа сцинтилляторов, которые могут быть неорганическими и органическими веществами, и находиться в различных агрегатных состояниях (твердом, жидком, газообразном). Наиболее распространены сцинтилляторы на осно- ве монокристаллов йодистого натрия, активированного таллием NaI(Tl), и некоторых органических веществ (стильбен, антрацен, паратерфинил).

Поскольку интенсивность световой вспышки сцинтиллятора мала, для ее регистрации применяют фотоэлектронный умножитель (ФЭУ), на фото- катоде которого поток фотонов преобразуется в поток электронов. Послед- ний усиливают за счет эффекта вторичной электронной эмиссии на серии динодов ФЭУ, находящихся по отношению друг к другу под определенным

Рис. 2. Схема сцинтилляционного детектора. 1 – сцинтиллятор; 2 – фо- токатод; 3 – диноды; 4 – анод; 5 – вы- ходной импульс; Ф – фокусирующий электрод; R н – делитель напряжения; R а – сопротивление нагрузки.

электрическим потенциалом. Коэффициент усиления ФЭУ обычно состав- ляет 10⁵–10⁶. Электроны собираются на аноде ФЭУ, давая на нагрузочном сопротивлении импульс напряжения.

Схема сцинтилляционного детектора приведена на рис. 2. К сказан- ному выше можно добавить, что длительность световой вспышки неорга- нических монокристаллов составляет ~ 3∙10^-6 c и ~ 10^-8 c в случае орга- нических сцинтилляторов.

Полупроводниковые детекторы. В принципе полупроводниковый де- тектор можно рассматривать как ионизационную камеру с твердым диэлек- триком между электродами. При подаче потенциалов на электроды в систе- ме ток отсутствует. Под воздействием ионизирующего излучения в детек- торе появляется свободный заряд, что приводит к возникновению кратко- временной проводимости. Теоретические оценки показывают, что наилуч- шими параметрами в качестве детекторов ионизирующего излучения дол- жны обладать материалы с собственной удельной проводимостью на уров- не 10¹⁰ Ом∙см. Этот предел лежит на границе между полупроводниками и изоляторами.

Основные материалы для изготовления полупроводниковых детекто- ров – монокристаллы кремния и германия. Содержание примесей других элементов при изготовлении кристаллов с собственной проводимостью дол- жно быть очень низким. Так, в случае германия предельная концентрация примесей лежит ниже 10^-6 %. Схематично процессы, имеющие место в по- лупроводниковом детекторе, иллюстрирует рис. 3.

В твердом теле валентные электроны заполняют зону, в которой от- сутствуют вакансии, что исключает перемещение заряда при наличии уме- ренного потенциала. Свободные орбитали атомов образуют зону проводи- мости, но она отделена от валентной зоны запретной зоной, ширина кото- рой в случае германия равна 0,67 эВ. При комнатной температуре средняя

 

 

 

энергия электронов равно 0,024 эВ. Лишь незначительная часть электронов в результате флуктуаций может приобрести энергию, достаточную для пре- одоления запретной зоны. Но даже этого количества достаточно, чтобы сни- зить собственное удельное сопротивление германия до уровня порядка 10² Ом∙см, что исключает его использование в качестве детектора радиоак- тивных излучений.

Однако важное свойство полупроводников состоит в том, что их прово- димость резко падает с понижением температуры. Поэтому Ge-детектор монтируют на один конец хладопровода (стержень из меди), а другой его конец погружают в дюар с жидким азотом. Температура кипения пос- леднего составляет 77 K. Удельное сопротивление особочистого германия при такой температуре достигает примерно 10¹⁰ Ом∙см, что в сочетении со средним зарядом ядра и высокой плотностью монокристалла дает преци- зионный детектор для гамма-спектрометрии. К этому можно добавить, что имеется несколько разновидностей полупроводниковых детекторов, разли- чающихся технологией изготовления и областями применения.

В полупроводниковых детекторах поглощенная энергия радиоак- тивного излучения главным образом затрачивается на перевод электронов из валентной зоны в зону проводимости. В итоге в зоне проводимости появ- ляются свободные электроны, а в валентной зоне вакансии – «дырки» с по- ложительным зарядом. Под влиянием приложенного потенциала электроны быстро уходят к аноду, а в валентной зоне также происходит перемещение электронов от вакансии к вакансии до их полного заполнения. Подвиж- ность электронов в свободной и валентной зонах различается в 2−3 раза. Важное отличие полупроводниковых детекторов от газовых и сцинтил- ляционных состоит в том, что в первых из них на образование пары электрон-дырка затрачивается всего 3–5 эВ.

Режимы регистрации радиоактивных излучений. При измерении долгоживущего радиоактивного препарата в течение заданного интервала времени радиометр фиксирует массив электрических импульсов, в пара- метрах распределения которого закодирована информация об активности радионуклида, а в особых обстоятельствах и об энергии регистрируемого излучения.

Возможны три режима регистрации импульсов детектора: интег- ральные, интегральные с дискриминацией по амплитуде и спектральные (дифференциальные). В интегральном режиме проводится простой подсчет импульсов, поступивших на вход регистрирующей системы от детектора за время экспозиции. Интегральные измерения с дискриминацией означают фиксацию числа импульсов, амплитуда которых превышает установленный порог дискриминации. В случае детекторов, которые обеспечивают линей- ную зависимость амплитуда импульса – поглощенная энергия, фактически имеет место дискриминация по энергии. Для монохроматических видов из- лучений (альфа, гамма) и детекторов с отмеченным выше свойством наи- более благоприятные возможности для идентификации и количественного определения радионуклидов открывает дифференциальный режим регист- рации.

При спектральных измерениях электронными средствами берут про- изводную по непрерывному амплитудному распределению импульсов, что в конечном итоге дает функцию F(ΔN/ΔV) –дифференциальную зави- симость зарегистрированного числа отсчетов на заданный интервал ампли- туд по всему динамическому диапазону спектрометра. Величина V_макс/ΔV представляет собой предельное число участков (каналов), на которое дро- бится (дифференцируется) весь спектр амплитуд (V_макс − максимальная амплитуда импульсов в анализируемом диапазоне, ΔV – ширина канала, В). Посредством калибровки амплитудное распределение переводится в энергетическое, тогда ширина канала имеет размерность эВ/канал.

Спектральные измерения дают возможность решать сложные задачи ра- диохимического анализа. Например, с помощью прецизионного гамма-спек- трометра за одно измерение можно идентифицировать и количественно определить в препарате до 20–30 радионуклидов.

Режим работы радиометра. Получение надежных количественных результатов в заданных условиях требует оптимизации режима радиометра, что включает в себя установку рабочего напряжения детектора и настройку элементов электронной системы (усиления, порогов дискриминации, интег- рирующих и дифференцирующих цепей и т. д.). Величина рабочего напря- жения и его полярность обычно указаны в паспорте детектора.

Возможна ситуация, когда оптимальное рабочее напряжение прихо- дится определять экспериментальным путем. Например, при интегральных измерениях с помощью газоразрядного детектора подаваемое рабочее нап-ряжение должно приходиться на середину «плато», где отмечается посто- янство скорости счета долгоживущего радионуклида (рис. 4). Добавим к этому, что область рабочих напряжений газоразрядных счетчиков с органи- ческими добавками лежит в интервале 1200–1500 В, а галогенных 300–500 В.

 

Эффективность регистрации. Показания радиометра выражают в единицах скорости счета. Активность радионуклида связана со скоростью счета радиометра соотношением

n_r = ε_рег А _рн,

А _рн − активность радионуклида, распад/с, n_r – скорость счета радиометра, отсчет/с, ε_рег− эффективность регистрации акта радиоактивного превра- щения. На практике обычно ε_рег< 1, поскольку этот параметр зависит от многих факторов: геометрии источник–детектор, поглощения и рассеяния излучения в веществе источника и окружающих материалах, чувстви- тельности детектора к энергии и виду излучения, выхода излучения. Следовательно, при проведении серии опытов с каким-либо радио- нуклидом надо тщательным образом воспроизводить стандартные условия регистрации аналитического излучения во избежание систематического смещения результатов.

В опытах с радиоактивными индикаторами желательно иметь ми- нимальную активность, а это значит, что для достижения высокой статистической точности количественных результатов при минимальных затратах времени на измерения требуется метод с максимальной эффек- тивностью регистрации. Для удовлетворения указанного условия требуется правильно подобрать детектор и режим работы радиометра в целом, отработать методику подготовки препарата к измерению, оптимизировать геометрические условия.

Например, весьма высока чувствительность газоразрядных счетчиков к β-частицам. Но достижение высокой эффективности регистрации (ε_рег= 0,3–1) требует подготовки препарата в виде тонкого источника и введения внутрь рабочего объема детектора. Для β-частиц с энергией выше 0,25 МэВ хоро- шую эффективность можно получить с помощью торцевого газоразрядного счетчика. С другой стороны, газоразрядные счетчики мало эффективны для γ-излучения (ε_рег ≈ 0,01), поскольку оно регистрируется за счет вторичных электронов, возникающих в процессах комптоновского рассеяния и фото- эффекта. Для измерений по γ-излучению наиболее подходят твердые детекторы (сцинтилляционные и полупроводниковые).

Временное разрешение. Каждый акт регистрации связан с протеканием в радиометре процессов той или иной длительности. Поскольку в течение этого интервала времени попадание в детектор следующей частицы не мо- жет быть нормально зафиксировано, он получил название «мертвое» время или разрешающее время детектора. При статистическом характере радио- активного распада наличие мертвого времени приводит к потере части со- бытий (просчетам), которая тем больше, чем выше интенсивность потока излучения. Разрешающее время радиометра – минимальный промежуток времени между двумя последовательно регистрируемыми событиями − скла- дывается из соответствующих параметров детектора и электронных устрой- ств. Наиболее медленным компонентом радиометра может быть один из них. Среди детекторов – это газоразрядные счетчики, а среди блоков элек- тронных устройств – амплитудо-цифровые преобразователи многоканаль- ных спектрометров (мертвое время 10^-5–10^-4 с).

Оценку истинной скорости счета (n_r), когда излучение имеет постоян- ную среднюю интенсивность и мертвое время известно проводят по урав- нению

,

где – зарегистрированная скорость счета, отсчет/с; τ_d – мертвое время радиометра, с. Произведение показывает какую долю составляет сум- марное мертвое время при единичном интервале измерения и численно равно доле просчетов. Так, при скорости счета 100 отсчетов/с и τ_d=10^-4 c., теряется 0,01 (1%) частиц, попавших в рабочий объем детектора; а при 1000 отсчетов/с – уже 0,1 (10%).

Важно отметить, что в некоторых типах приборов мертвое время имеет переменное значение и зависит от энергии частиц (мертвое время продле- вающегося типа). Это затрудняет проблему введения поправки, поэтому современные приборы имеют специальный блок (таймер), который автома- тически учитывает мертвое время и выдерживает заданную экспозицию по так называемому «живому» времени (T_ж). Оно соответствует заданной вы- держке, но в астрономическом плане длительность измерения препарата равна сумме T_ж + Т_м (Т_м – суммарное мертвое время).

Энергетическое разрешение. В спектрометрическом режиме функция распределения амплитуд импульсов для моноэнергетического излучения имеет характерную форму типа гауссиана (рис.5). Ширина пика на полувы- соте (Z_p) служит мерой энергетического разрешения спектрометра и демон- стрирует возможность раздельного определения излучателей с близкой энергией.

Для спектрометрии радиоактивных излучений главным образом исполь- зуются пропорциональные газовые, полупроводниковые и сцинтилляцион- ные детекторы. Наиболее прецизионными параметрами среди них выделя- ются полупроводниковые детекторы. Для сравнения укажем, что энергети- ческое разрешение сцинтиляционного и полупроводникового гамма-спек- трометров по линии 1,33 МэВ ⁶⁰Co соответственно равно 100 и 3 кэВ.

Фон радиометра. В отсутствии препарата радиометр регистрирует кос- мические лучи и излучение естественных (техногенных) радиоактивных веществ, входящих в качестве примеси в окружающие детектор констру- кционные материалы. Фон необходимо вычитать из данных, полученных при измерениях препаратов.

Фон негативно влияет на минимальный уровень определяемой актив- ности (чувствительность) радиометра, поэтому для снижения его уровня прибегают к различным средствам активной и пассивной защиты детектора от излучений, создающих помеху.