СПЕКТРОМЕТРИЯ ГАММА-ИЗЛУЧЕНИЯ РАДИОНУКЛИДОВ

 

Распад радионуклида обычно сопровождается гамма-излучением, кото- рое возникает при снятии возбуждения дочернего ядра. Время жизни пос- леднего, как правило, составляет менее 10^-9 с, т.е. испускание кванта проис- ходит практически сразу же после ядерного превращения. Иногда в силу действия правил отбора мгновенный переход в основное состояние оказы- вается затрудненным и возникает метастабильное состояние (изомер), пе- риод полураспада которого может дости- гать сотен дней.

Схемы распада радионуклидов могут быть сложными, тогда для количествен- ных расчетов нужно точно знать выход регистрируемого гамма-излучения. Рас- смотрим для примера схему распада ⁴⁰К (рис.1). Этот радионуклид претерпевает бета-распад, но по двум конкурирующим ветвям. Основная часть ядер ⁴⁰К путем β^—-перехода оказывается в основном состоянии дочернего ядра (⁴⁰Са). Здесь гамма-излучение отсутствует. В 11% случаев ядра ⁴⁰К испытывают электронный захват с переходом на возбужденный уровень ⁴⁰Ar. Мгно- венное снятие возбуждения дает гамма-кванты с энергией 1,46 МэВ. По этому γ-излучению ⁴⁰К надежно обнаруживается во многих природных объектах.

Гамма-излучение радионуклида представляет собой поток электро-магнитного излучения, которое является моноэнергетическим с очень уз- кой естественной шириной линии. Некоторые радионуклиды имеют слож- ный спектр гамма-излучения, т.е. испускают несколько групп квантов. В целом энергия гамма-излучения радионуклидов заключена в широком ин- тервале от нескольких кэВ до 3 МэВ.

Важным свойством гамма-излучения оказывается высокая проника- ющая способность, которая возрастает с увеличением энергии излучения. Поэтому гамма-спектрометрическую регистрацию радионуклидов можно проводить с достаточно большими пробами (до нескольких сот граммов), не вводя поправку на самоослабление, что упрощает процедуру пробопод- готовки и снимает проблему представительности материала. Взаимодей- ствие гамма-излучения с веществом детектора имеет сложный характер и включает в себя три основных процесса: 1– фотоэффект; 2 – комптоновское рассеяние; 3 – образование пар.

Фотоэффект. В этом процессе под воздействием гамма-кванта про- исходит удаление одного из электронов атома с передачей ему всей энергии (за вычетом энергии связи электрона). Квант при этом прекращает свое существование. Фотоэффект происходит только на связанных элек- тронах, находящихся на К- или L- оболочке средних или тяжелых ядер. Образовавшийся возбужденный атом возвращается в стабильное состо- яние, испуская рентгеновские кванты или электроны Оже.

Комптоновское рассеяние. При взаимодействии гамма-квантов со свободными или слабосвязанными электронами происходит процесс рас- сеяния с передачей только части энергии. В зависимости от угла рассеяния кванта энергия комптоновского электрона принимает значение в области от нуля до предельного значения, лежащего на 0,2−0,3 МэВ ниже энергии ис- ходного гамма-излучения. В указанном интервале комптоновское рассеяние создает непрерывное распределение сигналов детектора по амплитуде.

Образование пар. Если энергия гамма-излучения выше 1,02 МэВ, то при его взаимодействии с полем ядра становится возможным процесс обра- зования пар, т. е. поглощения кванта с появлением электрона и позитрона. Суммарная кинетическая энергия частиц равна

Е _кин = Е _γ – 2 m ₀ c ²,

где m ₀ – масса покоя электрона (позитрона), с – скорость света (m ₀ c ² =0,511 МэВ). После потери кинетической энергии на ионизацию атомов позитрон аннигилирует при взаимодействии с одним из электронов среды с образо- ванием двух квантов, которые разлетаются в противоположных направ- лениях, имея энергию 0,511 МэВ каждый.

Сечения рассмотренных выше процессов зависят от энергии гамма-из- лучения и материала детектора. В прецизионной спектрометрии ли- дирующие позиции заняли детекторы из монокристаллов особочистого германия (HP Ge). Для этого элемента сечения вышеупомянутых процессов представлены на рис.2.

HP Ge относится к полупроводниковым материалам, удельное сопротив- ление которых при температуре жидкого азота (77⁰К) достигает 10¹⁰ Ом∙см. При таком сопротивлении подача на детектор напряжения питания (примерно 2–2,5 кВ) дает ничтожный ток собственной проводимости (~ 0,1–0,2 мка). Появление в рабочем объеме детектора быстрого электрона от воздействия гамма-кванта приводит к образованию электронно-дырочных пар, которые

обуславливают кратковременную проводимость, фиксируемую электрон- ными системами (предусилителем и усилителем) При этом амплитуда им- пульса напряжения на выходе усилителя пропорциональна энергии эле- ктрона, потерянной в детекторе. На образование одной пары электрон-дыр- ка в HP Ge эатрачивается 3 эВ.

Полная передача энергии кванта веществу детектора непосредственно через фотопоглощение или многократное рассеяние с конечным фотопог- лощением дает сигнал, амплитуда которого пропорциональна энергии ис- ходного гамма-излучения. Иными словами, детектор и усилитель превра- щают поток гамма-квантов в заданном энергетическом интервале в ампли- тудное распределение в соответствующем динамическом диапазоне. Зада- ча анализирующей части спектрометра сводится к преобразованию ампли- тудного распределения (аналоговая форма) в цифровой формат, который позволяет применить для получения искомой информации современные вычислительные средства (микроэвм). Эту операцию выполняет так назы- ваемый амплитудно-цифровой преобразователь (АЦП), который разбива- ет динамический диапазон амплитуд на определенное число дискретных уровней (каналов), каждый из которых имеет свой номер. При регистрации импульса на выходе АЦП появляется цифра (в двоичном коде), которая пропорциональна его амплитуде. В спектрометрах высокого разрешения число каналов обычно составляет 4000.

Цифровая последовательность от регистрируемого излучения накапли- вается в блоке памяти, где в конце измерения формируется распределение номер канала (цифра) – число отсчетов (импульсов) в канале, так назы- ваемое амплитудное распределение. В нем амплитуды импульсов соот- ветствующие полной энергии исходных гамма-квантов, выделяются в виде пиков, форма которых близка к гаусовой (рис.3). Комптоновское взаи- модействие дает сплошное амплитудное распределение.

В случае образцов, гамма-излучение которых состоит из большого набора линий, в результате измерения получается сложная картина ам- плитудного распределения с частоколом пиков на комптоновском рас- пределении от более жестких компонентов (рис.4). Чтобы из нее извлечь

требуемые данные по качественному и количественному составу радио- нуклидов в пробе, нужно должным образом провести обработку заре-

 

гистрированного массива данных. Однако для подобных расчетов исполь- зуемый гамма-спектрометр должен быть предварительно прокалиброван по энергии и эффективности регистрации гамма-излучения. Для этого при- меняются эталонные источники с хорошо установленными значениями энергии гамма-излучения (энергетическая шкала) или его интенсивности (шкала эффективности).

В амплитудном распределении гам- ма-излучения исследуемого образца положение индивидуальной линии фиксируется как номер канала, на который приходится максимальное значение пика (рис.5). Форма пика близка к гауссиану. Для перехода от номера канала к энергии исходного излучения гамма-спектрометр дол- жен быть прокалиброван по эталон- ным источникам. Из них составля- ют набор или берут один многоком- понентный радионуклид. Важно, что- бы излучение источников перекры- вало весь рабочий диапазон спектро- метра.

В простейшем случае фиксируют положение одного из пиков в низко- энергетической (нэ) части, а другого пика в высокоэнергетической (вэ)

 

части спектра. Тогда имеем соотношение

,

где Е – энергия, эВ; k - номер канала; U_шк – ширина канала, эВ. Эта запись означает, что сигналы, энергия которых лежит в интервале Е_к ± 1/2 U_шк составляют одну совокупность. По этой причине наблюдаемый спектр представляет собой гистограмму.

Рабочий диапазон полупроводникового спектрометра обычно охваты- вает область энергий 0,05–2 МэВ, что при числе каналов 4096 дает ширину канала ~ 480 эВ/канал. Определив положение максимума пика в исследуе- мом спектре, легко рассчитать его энергию по соотношению

Е_х= Е_реп +U_шк (k_x – k _реп )

Приведенное соотношение справедливо для расчета энергии неизвестного пика, который в амплитудном распределении располагается правее репер- ного пика.

Однако у серийных конструкций спектрометров обычно имеет место заметное отклонение энергетической шкалы от линейности, что может при- вести к смещению измеренной энергии пика на 1–2 канала от средневзве- шенного значения. Чтобы уменьшить влияние этого фактора на точность определения энергии пиков, полный диапазон спектрометра разбивают на 5 – 6 участков, которые калибруют отдельно. Для этой цели удобно исполь- зовать радионуклиды с большим набором гамма-линий, рассредоточенных в широкой области энергий (¹⁵²Eu, ²²⁶Ra). Перечень радионуклидов – репе- ров энергии гамма-излучения представлен в приложении.

При соблюдении указанной предосторожности положение каждого гам- ма-пика в исследуемом спектре может быть фиксировано с ошибкой ± 1/2 U _шк . Следует заметить, что энергетическая калибровка спектрометра в ходе ра- боты испытывает медленный дрейф, который связан с колебаниями темпе- ратуры или напряжения питания в электрической сети. Поэтому в течение рабочего дня стабильность калибровки требуется эпизодически контролировать.

Когда энергии всех пиков в амплитудном спектре образца установле- ны, необходимо соотнести их с известными гамма-излучателями, то есть произвести идентификацию радионуклидов. Это делается с помощью спра- вочников, где все известные радионуклиды рсположены в порядке возрас- тания энергии гамма-излучения. Поскольку погрешность определения энер- гии пика в рядовых анализах составляет ± 1 кэВ для гамма-излучения с близкой энергией может возникнуть неопределенность в идентификации. Тогда необходимо привлечь дополнительную информацию (период полу- распада, наличие других гамма-пиков, способ получения и т.д.). Кстати, энергетическое разрешение спектрометра, т.е. возможность раздельной регистрации при наличии в спектре двух пиков близкой энергии, характе- ризуется шириной пика на половине его высоты (рис. 5). Для полупровод- никовых детекторов Δ_0,5 =2–3 кэВ для линии 1,333МэВ (⁶⁰Со).

Количественной мерой интенсивности гамма-излучения радионуклида является площадь пика, которая представляет собой число отсчетов, на- копленное за время регистрации. В простейшем варианте проводится суммирование числа отсчетов в области пика с введением поправки на вклад комптоновского распределения от жестких гамма-линий по «методу трапеции». Сущность способа ясна из рис. 6.

Поскольку теперь микроэвм стала обязательным компонентом любого спектрометра, обработка амплитудных распределений выполняется прог- раммными средствами либо в режиме диалога, либо полностью автома- втоматически. Точность результатов в любом случае значительно повы- шается, поскольку используется аппроксимация пика гауссианом, а ком -

Номер канала

Номер канала

комптоновского распределения – полиномом. Загрузка в память компью- тера библиотеки данных радионуклидов существенно ускоряет процесс их надежной идентификации.

Важнейшими объектами радиометрического контроля являются разнообразные объекты окружающей среды. Уровень содержания какого-либо радионуклида в твердых пробах выражается в Бк/кг. Исходя из результатов измерений, конечный расчет делается по уравнениям

A _рн = Р _пик/ ε(E _γ) τ_и m ξ, (1)

lg ε(E _γ) = k _спlg E _γ, E _γ в кэВ, (2)

где A _рн – содержание радионуклида, Бк/кг; ε(E _γ) – эффективность регис- трации детектором гамма-излучения данной энергии; Р _пик – чистая площадь пика, отсчеты; τ_и – длительность измерения, с; m – масса пробы, кг; ξ – вы- ход гамма-излучения при распаде радионуклида, k _сп − константа, харак- терная для фиксированной позиции регистрации радиоактивности анали- зируемых проб. Лабораторный гамма-спектрометр, с помощью которого выполняются приведенные ниже задания, имеет k _сп= -0,93, а уравнение 2 действительно при E _γ≥150 кэВ.

Поскольку подлежащие контролю уровни загрязнений достаточно ма- лы, да и распределение радионуклидов в контролируемой зоне может быть неоднородным, представительные навески имеют значительные массы (в интервале 0,1–1 кг). Высокая проникающая способность гамма-излучения позволяет проводить инструментальный радиометрический анализ с таки- ми навесками. Имеющее место некоторое самоослабление гамма-излучения в мягкой области энергий учитывается при калибровке спектрометра по эффективности с применением эталонной пробы. При необходимости удельная активность может быть пересчитана в единицах концентрации радионуклида (элемента) в пробе.

Оценить минимальное значение площади пика, которое может быть зафиксировано в спектре с предельно допустимой относительной пог- решностью (обычно 0,2), можно по уравнению

(3)

где P _компт – фоновая поправка, рассчитанная по методу трапеции; δ_max – пре- дельная относительная погрешность результата. Подстановка Р _мин в урав- нение 1 позволять оценить минимальную концентрацию радионуклида в пробе, которая может быть зафиксирована с заданной погрешностью в принятых условиях регистрации.