Лекция 16. Ядерные реакции на заряженных частицах. Искусственная радиоактивность

16.1. Ядерные реакции на протонах и α-частицах. Реакции под действием нейтронов, протонов и других тяжелых частиц во многом сходны между собой. Причина этого – одинаковый механизм: в большинстве случаев все они идут через стадии образования и распада составного ядра. Различие связано, главным образом, с зарядом бомбардирующих частиц. Положительный заряд сказывается на проницаемости кулоновского барьера, когда частица еще находится за пределами ядра, однако становится малосущественным для последующего распада, когда начинают действовать ядерные силы.

Влияние кулоновского потенциального барьера на сечение реакции можно установить, обратившись к следующему рассуждению в рамках классической механики. Кулоновское отталкивание уменьшает относительную кинетическую энергию системы от T, когда частицы очень далеки друг от друга, до T – B, когда они соприкасаются (B – высота кулоновского барьера). Отклонение частицы от первоначального направления движения вследствие кулоновского отталкивания приводит к тому, что для осуществления реакции прицельный параметр должен быть меньше радиуса ядра R. Из рисунка 16.1 видно, что при некотором максимальном прицельном параметре b_m траектория частицы является касательной к поверхности ядра. Относительный импульс в точке соприкосновения определяется выражением

, (16.1)

в котором μ; – приведенная масса системы. Максимальное значение момента импульса получается тогда при перемножении радиуса взаимодействия и относительного импульса:

. (16.2)

Замечая, что представляет собой относительный импульс частиц, удаленных друг от друга на бесконечное расстояние, получаем из (16.2) выражение для максимального прицельного параметра

. (16.3)

Верхний предел для сечения захвата заряженных частиц выражается площадью диска радиусом b_m:

. (16.4)

Равенство (16.4) имеет смысл только в случае T ≥ B; при меньших значениях T кулоновский потенциал (конечно, лишь при классическом рассмотрении задачи) препятствует осуществлению ядерных реакций.[134] Несмотря на приближенный характер, выражение (16.4) оказалось полезным для оценки сечения реакций, вызываемых заряженными частицами.

Общий вид функции возбуждения для реакции, идущей с образованием составного ядра, представлен на рис. 16.2. Рост сечения начинается либо от Т = 0 при Q > 0 либо от Т = E_пор при Q < 0 и продолжается до Т ≈ В. Этот рост может быть монотонным или носить резонансный характер. При Т порядка В (если взаимодействие происходит в результате лобового столкновения) сечение достигает максимального значения, а затем уменьшается. Это происходит потому, что при больших энергиях возбуждения составного ядра появляются новые конкурирующие способы его распада, снижающие вероятность распада по данному каналу, так как, согласно (16.4), сечение для всех каналов в сумме не превышает πR ².

Реакции на протонах. Под действием ускоренных протонов возможны реакции (р, α;), (р, n), (р, р’), (р, γ;) и с меньшей вероятностью – (р, d). Реакции (р, α;) обычно экзотермические, поскольку удельная энергия связи в α-частице – более 7 МэВ на один нуклон. Они идут преимущественно на легких ядрах, так как вылет α-частиц из тяжелых ядер сильно затруднен кулоновским барьером.

Реакции (р, n), как правило, эндотермические, с пороговой энергией от 1 до 3 МэВ. В результате таких реакций заряд ядра увеличивается на единицу, поэтому продукт реакции чаще всего β⁺-радиоактивен. Рассеяние (р, р’) при энергии протонов, превышающей высоту кулоновского барьера, идет примерно с той же вероятностью, что и реакция (р, n). Вероятность рассеяния протона (р, р’) сравнима с вероятностью реакции (р, n), если его кинетическая энергия превышает высоту барьера.

Следует отметить, что кулоновское взаимодействие тяжелых заряженных частиц с ядрами вызывает не только упругое рассеяние, но может приводить и к неупругому рассеянию с кулоновским возбуждением ядра (без проникновения самой частицы в ядро). Кулоновское возбуждение затрагивает только самые нижние энергетические уровни.

При радиационном захвате протона (р, γ;) часто наблюдаются выраженные резонансные максимумы, как и при радиационном захвате нейтрона. Однако реакции (р, γ;) характеризуется, как правило, гораздо меньшим сечением, так как радиационная ширина Г _γ меньше ширины Г _i для выброса составным ядром всех других частиц (i = α;, n, p). Поэтому реакции (р, γ;) идут с заметным выходом лишь тогда, когда вылет любой другой частицы из ядра по каким-то причинам затруднен.

Реакции (р, d) обычно эндотермические. Они встречаются реже остальных, так как дейтрон – слабо связанное ядро (удельная энергия – около 1,12 МэВ на нуклон), и нуклоны в дейтроне находятся на довольно большом среднем расстоянии друг от друга (порядка 4 фм).

Все перечисленные выше типы реакций имеют место при взаимодействии протонов с литием:

⁷Li(p, 2 α;), Q = 17,35 МэВ;

⁷Li(p, γ)⁸Be, Q = 17,25 МэВ;

⁷Li(p, n)⁷Be, Q = –1,65 МэВ;

⁷Li(p, d)⁶Li, Q = –5,05 МэВ.

Изучение реакции ⁷Li(p, 2 α;) (Коккрофт и Уолтон, 1932 г.) позволило экспериментально проверить и подтвердить одно из самых важных в ядерной физике соотношений: E = mc ².[135]

Реакции α-частиц. Сечения ядерных реакций, обусловленных захватом α-частиц с энергией до 1 МэВ, ничтожно малы даже при взаимодействии с самыми легкими ядрами. Однако они быстро возрастают с увеличением энергии. Под действием α-частиц идут преимущественно реакции (α;, р) и (α;, n). α-частицы, образующиеся при радиоактивном распаде, могут вызвать реакции только на легких ядрах (А < 50), когда высота кулоновского барьера не превышает 10 МэВ. В случае тяжелых ядер (А > 100) высота кулоновского барьера – более 20 МэВ. Когда энергия ускоренной α-частицы превышает это значение, реакции (α;, р) и (α;, n) идут практически с одинаковой вероятностью. При реакциях (α;, р) чаще образуются стабильные ядра, а при реакциях (α;, n) – радиоактивные. На примере (α;, р) реакций на легких ядрах был впервые установлен резонансный характер изменения сечения реакции при изменении кинетической энергии бомбардирующих частиц.

При увеличении энергии бомбардирующих заряженных частиц до 15-25 МэВ становятся возможными т.н. реакции испарения нуклонов (п. 12.1): (p, 2 n), (p, pn), (α;, 2 n) и т.д. В области Т > 30 МэВ преобладают реакции с вылетом трех и более нуклонов. Обнаруживается также эмиссия дейтронов, тритонов и ядер гелия. При облучении мишеней с атомными номерами Z > 90 наиболее вероятной реакцией становится деление.

Измеряя и сравнивая попарно функции возбуждения реакций

⁶⁰Ni(α;, n)⁶³Zn и ⁶³Cu(p, n)⁶³Zn,

⁶⁰Ni(α;, 2 n)⁶²Zn и ⁶³Cu (p, 2 n)⁶²Zn,

⁶⁰Ni(α;, pn)⁶²Cu и ⁶³Cu(p, pn)⁶²Cu,

С. Гошал в 1950 г. получил убедительное экспериментальное доказательство правильности теории составного ядра. Согласно этой теории, все приведенные выше реакции идут с образованием одного и того же составного ядра ⁶⁴Zn. Тогда, в соответствии с формулой (11.11), сечение реакции α; -частицы с ⁶⁰Ni с образованием продукта i

,

а сечение реакции протона с ⁶³Cu с образованием того же продукта

,

где σ_α и σ_p – сечения образования составного ядра ⁶⁴Zn при захвате α; -частицы и протона, w _{( α , i )} и w _{( p , i )} – вероятности его распада по соответствующему каналу. Так как последние не зависят от способа образования составного ядра, то есть w _{( α , i )} = w _{( p , i )}, при одинаковых энергиях возбуждения имеем

.

Таким образом, для любой из трех пар реакций отношение сечений должно быть одинаковым, что и наблюдалось в эксперименте Гошала.

16.2. Реакции дейтронов. Прямые процессы. Многочисленные реакции дейтронов представляют большой интерес как для теории, так и для практики. Осуществление ядерных превращений с помощью дейтронов практически целесообразно, в частности потому, что при одной и той же скорости последние имеют в два раза большую энергию, нежели протоны.

При изучении реакций протонов на первых порах возникло противоречие с теорией составного ядра. Именно, оказалось, что порог реакций (d, p) обычно существенно ниже порога (d, n). Эта кажущаяся аномалия была объяснена Р. Оппенгеймером и М. Филлипс тем, что при малых энергиях дейтрон может вызвать реакцию, будучи не полностью захваченным мишенью. Вследствие больших размеров дейтрона входящий в него нейтрон может проникнуть в мишень, тогда как протон продолжает находиться еще вне поля действия ядерных сил и подвергается со стороны ядра только действию кулоновских сил отталкивания (рис. 16.3-а). Именно это кулоновское отталкивание вызывает расщепление дейтрона и приводит к реакции срыва (d, p). Описанный механизм срыва объясняет, почему реакция (d, p) является преобладающей над всеми другими, идущими под действием дейтронов малых и средних энергий, например (d, n) или (d, α;).

Конечно, механизм «частичного захвата» дейтрона не исключает обычного хода реакций, при котором дейтрон полностью захватывается ядром. Так, при малом атомном номере мишени Z различие в сечениях реакций, идущих по одному и второму механизму, становится настолько малым, что нельзя решить вопрос о том, каким путем на самом деле идет реакция. Преимущество реакции частичного захвата проявляется при высоких значениях Z.

Реакции срыва удобны для изучения состояний конечного ядра, которые связаны с изменением положения отдельного нуклона. При срыве захваченный ядром нейтрон занимает один из свободных энергетических уровней, причем остальная часть ядра (остов) с большой вероятностью не возбуждается. Отщепившийся протон несет информацию об уровне присоединившегося к ядру нейтрона – его энергии, моменте импульса, четности.

Реакция подхвата (p, d) является обратной реакции срыва (d, p) и протекает аналогично (рис. 16.3-б). Подхваченный налетающим протоном нейтрон оставляет вакансию на том уровне, который он ранее занимал; остальные нуклоны ядра с большой вероятностью остаются в прежних состояниях. Образовавшийся дейтрон несет информацию о свободном уровне.

В реакциях срыва и подхвата были получены важнейшие для ядерной физики экспериментальные результаты, свидетельствующие о том, что нуклоны в ядрах действительно находятся в состояниях с определенными значениями энергии связи, орбитального и полного момента, четности. Эти состояния группируются по энергиям, образуя нуклонные оболочки.

Продукты реакций срыва и подхвата в системе центра инерции летят преимущественно вперед, в направлении пучка налетающих частиц, что указывает на то, что составное ядро в таком процессе не образуется (в противном случае распределение продуктов реакции было бы изотропным). Таким образом, реакции срыва и подхвата являются примером процессов прямого взаимодействия (см. п. 11.5). К прямым ядерным реакциям относятся (p, 2p), (p, pd) и некоторые другие. Прямые ядерные реакции идут, как правило, при высоких энергиях (за исключением реакций на дейтронах) и при этом характеризуются относительно слабой зависимостью сечения от энергии сталкивающихся частиц.

16.3. Реакции под действием тяжелых ионов. Реакции, вызванные тяжелыми ионами (масса и заряд у которых больше, чем у α-частицы), обнаруживают особенности, характерные как для механизма составного ядра, так и для процессов прямого взаимодействия.

Основная доля реакций на тяжелых ионах при Т < B приходится на прямые реакции передачи: тяжелый ион и ядро-мишень при столкновении едва касаются друг друга (скользящий удар), в результате чего происходит передача одного или более нуклонов ядру либо, наоборот, иону. Сечения реакций передачи уменьшаются с ростом числа передаваемых нуклонов.

Примерами реакций многонуклонной передачи являются, следующие процессы: ²³²Th(²²Ne, ²⁶Ne)²²⁸Th (подхват 4-х нейтронов), ²³²Th(¹⁵N, ¹¹Li)²³⁶Pu (срыв 4-х протонов), ²³²Th(²²Ne, ²⁴O)²³⁰U (обмен). Методом реакций передачи были получены такие легкие нейтроноизбыточные ядра, как ⁸He, ¹¹Li, ¹⁴Be, ¹⁵B, ²⁰C, ²¹N, ²⁴O и др.

Реакции тяжелых ионов, идущие через составное ядро, обычно связаны с испарением нескольких частиц, поскольку для того, чтобы тяжелый ион смог образовать составное ядро, он должен обладать энергией Т ≥ B. Для мишеней с атомными номерами Z ≥ 35-40 основная доля реакций, идущих через составное ядро, приводит к испарению нейтронов. В мишенях с низкими Z конкуренцию составляет испускание заряженных частиц.

Реакции слияния легких ядер позволяют получать более или менее тяжелые нейтронодефицитные ядра. Например, при слиянии двух ядер ⁴⁰Ca получается ядро ⁸⁰Zr, в котором на 10-12 нейтронов меньше, чем у стабильных изотопов этого элемента. Если учесть, что возбуждение составного ядра часто снимается за счет испускания нескольких нейтронов, то можно ожидать, что дефицит нейтронов в ядрах-продуктах может достигать 15-20 частиц/ядро.

В реакциях, идущих при слиянии ускоренных тяжелых ионов с ядрами урана и трансурановых элементов, а также свинца и висмута, были получены изотопы сверхтяжелых элементов с Z ≥ 102.[136]

16.4. Искусственная радиоактивность. Получение радионуклидов в ядерных реакциях. Можно заметить, чтоядро-продукт какой-либо ядерной реакции очень частооказывается радиоактивным: в этом случае говорят об искусственной радиоактивности. Явление искусственной β⁺-радиоактивности было открыто в 1934 г. в опыте и Ф. Жолио-Кюри и И. Кюри по получению нейтронов в реакции α-частиц с алюминием: ²⁷Аl(α;, n)³⁰P (Т _1/2 = 2,5 мин) → ³⁰Si + e ⁺ + ν;. После прекращения облучения нейтронами наблюдалась остаточная активность мишени, обусловленная β⁺-распадом.

Как уже отмечалось в Лекции 11, ядерные реакции целенаправленно используются для получения искусственных радионуклидов.В этом случае с практической точки зрения важно установить зависимость активности радионуклида в мишени от времени и интенсивности ее облучения. Для подсчета числа частиц А, попавших на мишень, используют величину интенсивности потока J_А (с^–1). Если мишень облучается в течение времени dt, то

.

При облучении мишеней, проходящем в ускорителях заряженных частиц, интенсивность выражают в единицах ионного тока (обычно, мкА). В общем же случае используют величину плотности потока частиц Ф _А (м^–2·с^–1):

,

где S = V / dx – площадь тонкой мишени. Тогда из (11.5) следует, что

, (16.5)

где σ_B – сечение реакции А + В → С + … Индекс «+» означает накопление радионуклида в результате реакции. Мы также можем записать, что

. (16.6)

Скорость распада dN_{C –}/ dt радионуклида С определяется, во-первых, постоянной его распада λ_С, а во-вторых, сечением σ_С его взаимодействия с потоком частиц А (выгорание радионуклида). В результате

(16.7)

Складывая (16.5) и (16.7) и вводя обозначения

и ,

приходим к следующей системе дифференциальных уравнений:

; (16.8)

. (16.9)

Нетрудно заметить, что в том случае, когда плотность потока остается постоянной во времени, последняя система по форме совпадает с системой дифференциальных уравнений для последовательного радиоактивного распада (п. 6.1). Следовательно, активность продукта реакции будет определяться как

. (16.10)

Зависимость А_С (t) имеет максимум, положение которого определяет оптимальное время облучения τ_m. Дифференцируя (16.10) по времени и приравнивая производную к нулю, найдем, что

. (16.11)

На практике довольно часто можно пренебречь уменьшением числа атомов мишени. В этом случае dN_В / dt ≈ 0 и

. (16.12)

Наконец, если условия реакции таковы, что (малые потоки и/или малые сечения выгорания), то выражение (16.10) упрощается далее:

. (16.13)

Уравнения активации тонкой мишени (16.10), (16.12) и (16.13) аналогичны соотношениям, описывающим установление равновесия между материнским и дочерним радионуклидами. В (16.12) и (16.13) с увеличением времени облучения второе слагаемое в скобках стремится к нулю, а максимальная, или равновесная, активность A_max = σ_B Ф _АN_B получается при t →∞. В этом случае на практике время облучения рационально выбрать таким, чтобы активность составила некоторую определенную долю (например ¾) от максимальной. Для приведенного примера, согласно (16.12), получим t = 2 T _{1/2( C )} (два периода полураспада продукта). Отметим, что данный результат уже никак не связан с характеристиками (σ;) и условиями (Ф _А) ядерной реакции.

16.5. Горячие атомы. Эффект Сцилларда-Чалмерса. Продукты ядерных реакций обладают, как правило, большой кинетической энергией. Кроме того, при реакциях на заряженных частицах обычно происходит изменение заряда ядра-мишени.[137] Как и при радиоактивном распаде (п. 10.5), оно сопровождается образованием многократно заряженных ионов – продуктов реакции. Поэтому продукты ядерных реакций способны вступать в такие химические реакции, которые в обычных условиях термодинамически запрещены. Такие частицы называются горячими атомами. Горячие атомы образуются также в процессах радиоактивного распада. Кинетическая энергия горячих атомов во много раз больше энергии химической связи, поэтому горячие атомы покидают молекулу, в состав которой первоначально входили.[138]

Изменение химического состояния атомов после ядерных реакций, идущих без изменения заряда ядра: (n, γ;), (n, 2 n), (d, p) и т.п., известно под названием эффекта Сцилларда-Чалмерса. Сущность эффекта состоит в следующем. Пусть, например, ядро с массовым числом A вступает в реакцию (n, γ;) с медленным нейтроном. Энергия возбуждения составного ядра в этом случае равна энергии связи нейтрона (т.е. около 8 МэВ). Если испускаемый γ-квант уносит всю эту энергию, то, в соответствии с формулой (9.6), энергия ядра отдачи будет равна 34/(А + 1) кэВ и для большинства ядер составит 0,1-1 кэВ, что достаточно для разрыва любой химической связи.

В 1934 г. Л. Сциллард и Т. Чалмерс показали, что после облучения C₂H₅I нейтронами большая часть образовавшегося радиоактивного йода может быть извлечена из облученного соединения водой.[139] Очевидно, что связь атомов йода и углерода разрушается в момент реакции ¹²⁷I(n, γ;)¹²⁸I.

Использование эффекта Сцилларда-Чалмерса позволяет, таким образом, сконцентрировать новый изотоп химического элемента, входящего в состав облучаемой мишени. Для этого необходимо выполнение трех условий. В процессе образования атом нового изотопа должен оторваться от материнской молекулы; он не должен рекомбинировать с фрагментом молекулы, от которого отделился, или вступать в быстрый обмен с нерадиоактивными изотопами других молекул мишени; должна существовать возможность отделения новой химической формы от вещества мишени.

Выходизвлечения (т.е. выделяемая доля радионуклида, образовавшегося в мишени) по методу Сцилларда-Чалмерса редко достигает 100%. Он изменяется в широком диапазоне и определяется удержанием атомов в исходной молекуле.

Причиной т.н. первичного удержания является недостаточность энергии отдачи продукта реакции, обусловленная испусканием нескольких γ-квантов, неблагоприятным распределением энергии отдачи между фрагментами или внутренними неупругими соударениями.

В общем случае переход возбужденного ядра на основной уровень может происходить с испусканием нескольких γ-квантов (каскадный процесс).[140] Тогда для расчета энергии отдачи необходимо знать схему распада возбужденного ядра и характер углового распределения γ-квантов. Последнее обстоятельство особенно существенно в том случае, когда время между испусканием γ-квантов меньше времени, необходимого для отрыва атома от молекулы (~10^–14 с). В этом случае испускание можно считать одновременным. Так как импульс ядра отдачи равен векторной сумме импульсов γ-квантов, он (а значит, и энергия ядра отдачи) будет зависеть от угла между направлениями их вылета φ;. При испускании двух γ-квантов с энергиями E_{γ 1} и E_{γ 2} энергия атома отдачи

. (16.14)

Можно видеть, что одновременный вылет почти равных по энергии γ-квантов под углом около 180^о может дать в сумме близкий к нулю импульс, следствием чего будет сохранение атомом химических связей.

Если масса всех остальных атомов М *, входящих в молекулу, мала по сравнению с массой горячего атома, то значительная часть энергии отдачи превращается в энергию поступательного движения молекулы как целого Т *, так как для атома в составе молекулы[141]

. (16.15)

Если взаимодействие атома отдачи с фрагментом материнской молекулы носит неупругий характер, т.е. сопровождается возбуждением или ионизацией, полезная энергия отдачи может оказаться меньше энергии химической связи, что приведет к сохранению структуры молекулы.

Большая энергия фотона не обязательно соответствует меньшей величине удержания. Если атом отдачи имеет большую кинетическую энергию, он может разорвать связь в другой молекуле и заместить в ней нерадиоактивный изотоп:

RX* → R + X*; RX + X* → RX* + X.

Этот эффект приводит к т.н. вторичному удержанию. Другой причиной вторичного удержания является полная (или почти полная) потеря энергии горячего атома при упругих столкновениях с атомами близкой массы и последующая его рекомбинация с фрагментом материнской молекулы. Данный процесс наблюдается только в конденсированных средах и носит название эффекта клетки: атом и остаток молекулы «заперты» соседними молекулами.

Третичное удержание обусловлено образованием в мишени под действием излучения таких новых молекул, содержащих радионуклид, отделение которых от материнского вещества невозможно или затруднено. Наконец, четвертичное удержание – следствие обычных химических реакций радиоактивных атомов и молекул в облученной мишени (в том числе – реакций изотопного обмена).