В начале 1890-х присоединился к движению народников, встречался с Михайловским, вёл полемику с социал-демократами с позиций крестьянского социализма. В 1894 году Чернов был привлечён старым революционером Марком Андреевичем Натансоном к работе в формируемой им подпольной партии «Народное право», призванной объединить всё социалистическое движение в стране — как марксистов, так и общинных социалистов. За участие в партии арестован и заточён в Петропавловскую крепость, где провёл около полугода. После выплаты залога был выслан в Камышин.
Приехав в 1895 году в Тамбов, Чернов организовал сеть крестьянских «братств» по всей губернии. Неспособность народников создать подобные группы в других частях Российской империи подтолкнула Чернова к выводам о неэффективности методов индивидуального террора, идейном кризисе народничества и необходимости обновления его идеологической базы. Свою новую теорию он рассматривал как вариант социалистического развития для стран с преобладанием крестьянства в структуре общества. Для согласования новой программы народничества с новейшими европейскими концепциями в 1899 году по собственному желанию выехал в эмиграцию в Цюрих.
Сразу после создания партии эсеров в 1902 году вступил в её ряды и стал редактором её печатного органа «Революционная Россия». На родину вернулся после выхода Манифеста 17 октября 1905 года. Не имея отчётливого представления о характере Первой русской революции, призвал «не распылять сил революции», что требовало осмотрительности и выдержанности, и даже резко не одобрил участия своих последователей в вооружённом восстании в Москве. Бойкотируя совместно с другими лидерами эсеров и РСДРП выборы в Первую Государственную Думу, Виктор Чернов участвовал в следующих выборах и вместе с Н. Ракитниковым возглавил фракцию эсеров во Второй Думе. Однако поражение революции не ослабило, а напротив, радикализировало представления Чернова, и тот принял активное участие в разработке не осуществлённого покушения на царя.